Development of conductive polymeric materials for sensor applications - Aycan, Didem (My University, 2023)
Son yıllarda, yüksek hidrofilik 3D yapıları ile dikkat çekici elektriksel iletkenliğe sahip elektrik ileten hidrojellerin tasarlanması, biyomedikal uygulamalardaki gelecek vaat eden potansiyellerini göstermek için kapsamlı bir şekilde incelenmektedir. İletkenlik kaynağı ya da hidrojel ağını oluşturan bileşenlere bağlı olarak, hedeflenen uygulama alanının biyomedikal ihtiyaçlarını karşılamak için ayarlanabilir kimyasal ve fiziksel özelliklere sahip olarak üretilebilirler. Toksik olmayan, biyouyumlu ve hücre dışı matris benzeri yapıya sahip doğal bir polielektrolit olan HA, elektrik ileten hidrojel-bazlı biyomalzeme uygulamaları için mükemmel bir adaydır. Bu çalışmada, gelişmiş mekanik ve elektriksel özelliklere sahip HA-bazlı elektrik ileten hidrojel, sensör ve elektriksel uyarılan ilaç taşınımını içeren çift kullanım amacıyla, yeni, akıllı bir malzeme olarak geliştirilmiştir. Polimerik ağ yapının ana bileşeni olarak, HA ışık ile çapraz bağlanabilir grupları ana yapısına entegre edebilmek için metakrilatlama reaksiyonu ile modifiye edilmiştir. Elektriksel iletkenlik in-situ ve post polimerizasyon yöntemleri ile indirgenmiş grafen oksit (rGO) ve polianilin (PANI) ‘nin HA-bazlı hidrojelin yapısına katılmasıyla sağlanmıştır. Bu iletkenlik kaynaklarının birleştirilmesiyle hidrojele sadece yeterli elektriksel iletkenlik sağlanmamış, aynı zamanda rGO ve PANI’nin sinerjik etkisi ile üstün mekanik özellikler de kazandırılmıştır. Üretilen HA/ MA-rGO-PANI hidrojel, enzimatik olmayan glikoz tespiti için algılayıcı madde olarak test edilmiştir. Hidrojel, düşük tespit limitiyle birlikte, glikoz için yüksek hassasiyet (421.42 μAmM-1cm-2) ve seçicilik göstermiştir. Ayrıca, HA/ MA-rGO-PANI hidrojel, sensör performansı ile ilgili olarak, mükemmel uzun-dönem kararlılığı, tekrar kullanılabilirlik ve anti-enterferans özelliği göstermiştir. Üretilen HA/ MA-rGO-PANI hidrojel, ayrıca elektriksel etkiye cevap verebilen ilaç taşıyıcı olarak İbuprofen (IBU, anti-enflamatuar reaktif) salımı için de kullanılmıştır. Hidrojelden IBU salımı, başarılı bir şekilde elektriksel uyarı ile tetiklenmiştir ve ayrıca kümülatif ilaç salımı uygulanan voltaj artışıyla artmıştır. Tüm bu sonuçlar vurgulamıştır ki, literatürede ilk defa geliştirilmiş olan üçlü HA/ MA-rGO-PANI formülasyonunu içeren yeni HA-bazlı ECH, sadece enzimatik olmayan glikoz tespiti için değil aynı zamanda elektriksel uyarılabilen anti-enflamatuar salım sistemleri için de dikkat çekici bir akıllı malzeme olarak hizmet edebilecektir.

In recent years, the design of electroconductive hydrogels (ECHs), which integrate highly hydrophilic 3D structure with remarkable electrical conductivity feature, has been extensively investigated to demonstrate their promising candidate for biomedical applications. Based on the conductivity sources or the components of the hydrogel network, they can be fabricated with tunable chemical and physical properties to meet the biomedical needs of the proposed application field. Being a natural polyelectrolyte, hyaluronic acid (HA) possessed non-toxic, biocompatible and extracellular matrix (ECM)-like nature, is excellent potential to generate new opportunities for ECHs-based biomaterial applications. In this study, HA-based electroconductive hydrogel with enhanced mechanical and electrical properties was developed as a novel smart material for dual utilization including in sensor and drug delivery applications. As the main component of the polymeric network, HA was modified through methacrylation to integrate photocrosslinkable groups into its backbone. Electrical conductivity was provided by introducing of reduced graphene oxide (rGO) and polyaniline (PANI) to HA-based hydrogel structure. The combination of these conductivity sources not only provided sufficient electrical conductivity to hydrogel, but also ensured superior mechanical performance due to the synergistic effect of rGO and PANI through in-situ and post polymerization. The produced HA/ MA-rGO-PANI hydrogel was tested as a sensing material in the non-enzymatic glucose detection. It exhibited high sensitivity (421.42 μAmM-1cm-2) and selectivity for glucose with a low detection limit. Moreover, HA/ MA-rGO-PANI hydrogel showed excellent long-term stability, reproducibility and anti-interference feature regarding sensor performance. The produced HA/ MA-rGO-PANI hydrogel was also employed as an electro-responsive drug carrier for Ibuprofen (IBU, anti-inflammatory reagent) release. IBU release from the hydrogel was successfully triggered by electrical stimulation and the cumulative drug release also enhanced by increasing of the applied voltage. These results highlighted that the novel HA-based ECH containing ternary HA-rGO-PANI formulation developed for the first time in the literature would be served as a remarkable smart material for not only the non-enzymatic glucose detection but also the electrically stimulated anti-inflammatory release systems.
Sensör uygulamaları için iletken polimerik malzemelerin geliştirilmesi
Keywords: Chemistry; Electrically-stimulated drug release; elektik-uyarılı ilaç salımı Hydrogel; Enzimatik olamayan glikoz sensör; Hidrojel; Hyaluronic acid; Hyalüronik asit; Kimya; Non-enzymatic glucose sensor