FAPbI3 hibrit perovskitlerde yüzey kusur oluşumlarının DFT karakterizasyonu - Öner, Muratcan (My University, 2023)
Perovskit fotovoltaik cihazların güç dönüşüm verimliliği son birkaç yıl içinde 20%'yi aşarak güneş pili araştırmacılarını şaşırtmıştır. Bu nedenle perovskit güneş pilleri geleceğin ticari, yenilenebilir ve çevre-dostu enerji kaynaklarından biri olarak gösterilmektedir. İyileştirilmiş verimlilik ve kararlılığa sahip formamidinyum kurşun iyodür (FAPbI3) bazlı hibrit perovskit malzemelerin yüzey kusur oluşum mekanizmaları hala iyi anlaşılamamıştır. Yüzeyin sonlandırılmasının ve kusurların kontrolü, geleneksel 3D ve daha sonradan boyutu azaltılmış perovskit fotovoltaiklerinin performansını artırma potansiyeline sahiptir. Bu tezde, FAPbI3 perovskit güneş hücresinde yüzey kusur pasivasyonunu yoğunluk fonksiyonel teorisi yöntemi kullanarak araştırdık. İlk olarak, malzemenin farklı yüzey tiplerini belirledik ve daha sonra olası kusurları karakterize ettik. İncelenen yüzeyler arasında, FAI-sonlandırmanın en yüksek kusur toleransına sahip en stabil yüzey olduğunu bulduk. PbI2-sonlandırmalı yüzeyin de nispeten stabil olduğu ancak elektron bağışlayıcı FA-arayer ve Pb-arayer kusurları gibi bazı kusurların derin-seviye stabil yük tuzağı oluşturabileceğini bulduk. Bu durum optoelektronik performansı potansiyel olarak sınırlayabilir. Karakterizasyonun ardından, cihaz performansını potansiyel olarak etkileyebilecek derin ve stabil kusurları seçtik. Çalışmanın sonraki aşmasında ise derin kusurlu yüzey iyişeltirme işlemini küçük model molekül ilaveleriyle ele aldık. Delokalize elektron dağılımına sahip benzen molekülü ilevesinin yüzey kusurlarına yük geçişi aracılığıyla elektron bağışlayarak derin FA-arayer ve Pb-arayer kusurlarını etkili bir şekilde pasifleştirebileceğini bulduk.

Efficiencies of perovskite photovoltaic devices has exceed 20% over the past few years and has surprised all solar cell community. For this reason, perovskite solar cells are considered as one of the future’s commercial, renewable, and environmental-friendly energy sources. Hybrid perovskite materials incorporating formamidinium lead iodide (FAPbI3) demonstrate improved efficiency and stability. However, a thorough grasp of the mechanisms behind the formation of surface defects in these materials remains incomplete. Manipulating surface termination and addressing defects holds a promise of elevating the effectiveness of traditional 3-dimensional and more recent reduced-dimensional perovskite photovoltaics. In this thesis, we investigated surface defect passivation in FAPbI3 perovskite solar cell by using density functional theory method. We first determined different surface types of the material and then we characterized possible defects. Among the surfaces we examined, we observed that FAI-termination displays the highest stability and considerable defect tolerance. The surface terminated with PbI2 also demonstrates relative stability; nevertheless, Particular defects, such as the electron-donating FA and Pb interstitials could generate harmful traps, probably constraining the optoelectronic performance. After characterization, we choose deep and stable defects which might be potentially effects the device performance. We delved deeper into the impact of surface treatment on these profound defects using model small molecule additives. Our investigation revealed that the inclusion of benzene additives, characterized by a delocalized electron distribution, can proficiently mitigate the effects of deep FA-interstitial and Pb-interstitial defects. This mitigation occurs through electron donation to the surface defects via charge-transfer mechanisms.
DFT characterization of surface defect formation energies ın FAPbı3 hybrid perovskites
Keywords: defect; Fizik; kusur; malzeme bilimi; material science; pasifleştirme; passivation; Perovskite; Physics; surface defect perovskit; yüzey kusuru