Atomik hedeflerden yüksek-mertebeli harmonik üretimde verim arttırılması : iki renk sürümü, gürültü ve uyarılma etkileri, karboksil asit dimerlerinin ayrışma reaksiyon dinamikleri

Abstract

ATOMİK HEDEFLERDEN YÜKSEK-MERTEBELİ HARMONİK ÜRETİMDE VERİM ARTTIRILMASI: İKİ RENK SÜRÜMÜ, GÜRÜLTÜ ve UYARILMA ETKİLERİ, KARBOKSİL ASİT DİMERLERİNİN AYRIŞMA REAKSİYON DİNAMİKLERİ Tezin ilk kısmında, temel lazer alanına ilave renk eklenmesinin yüksek-mertebeli harmonik verimin nasıl etkileneceği araştırılmış ve verim artışı için ilave edilen renkte olması gerekli karakteristik parametreler belirlenmiştir. Lazer alanı ile etkileşen atom veya iyonundan, yüksek-mertebeli harmonik üretimin kaynağı olarak bakılabilecek elektronun hangi süreçlerle iyonlaştığı detaylı şekilde araştırılmış ve tünelleme yolu ile iyonlaşmanın baskın olması için gerekli karakteristik parametreler belirlenmiştir. İkinci bir renk ilavesi ile HHG veriminin nasıl arttırılacağı incelenmiş ve ikinci rengin rezonans frekansına yakın frekanslarda olmasının HHG veriminde gözlenebilir artışlara neden olduğu belirlenmiştir. Gürültü katkısının HHG sürecini nasıl etkilediği incelenmiş ve HHG veriminde dramatik sayılacak artışlar elde edebilmek için gürültü genliği seçimine yönelik kriterler oluşturulmuştur. Hem ilave renk hem de gürültü katkılı lazer alanları ile hareketlendirilen iyonlaşmış elektronun dinamiği zamana bağlı lineer-olmayan Schrödinger Dalga denklemi ile modellenmiştir. Zamana-bağlı Schrödinger Dalga denkleminin çözümleri lazer alanı için seçilen farklı iki taşıyıcı-zarf-fazı (CEP) için yapılmıştır. Hesaplamalarımız gürültü katkılı lazer alanında elde edilen HHG veriminin saf lazer alanından elde edilen HHG verimi ile kıyaslandığında 45 kat daha yüksek olduğunu göstermiştir. HHG spektrumunun cut-off civarında uygun spektral pencere fonksiyonu yardımıyla seçilen harmoniklerden otto-saniyeli atma üretilmiştir. Bu üretim hem saf lazer alanında, hem de gürültü katkılı lazer alanında yapılmıştır. Gürültü katkısının şiddeti 104 mertebesi gibi çok büyük bir oranda arttırdığı gözlenmiştir. Tezin ikinci kısmında ise, formik asit dimerlerinin yapıları ve ayrışım dinamikleri hem DFT ve Kompozit gibi ab initio kuantum kimyası yöntemlerle hem de hedeflenmiş Car-Parinello Moleküler dinamik yöntemler çerçevesinde araştırılmıştır. Kararlı siklik simetriye sahip formik asit dimerinde iki güçlü hidrojen bağı mevcuttur. Deneysel çalışmalar, bu bağlardan birinin kırılması ile farklı geometrik yapılarda yeni izomerler oluşabileceğini ima etmektedir. Ancak, gerçek yapılara yönelik her hangi bir bilgi verilememektedir. Tezimizde bu izomerlerden 9 tanesi enerjetik bakımdan araştırılmış ve ikisinin ölçülebilir ömürlü olabilecekleri doğrultusunda bulgular elde edilmiştir. Ayrıca ab initio simülasyon sonuçları ile moleküler dinamik sonuçlarının uyumlu olduğu da belirlenmiştir.

HIGH-ORDER HARMONIC GENERATION FROM ATOMIC GAS TARGETS: TWO-COLOR, NOISE and EXCITATION EFFECTS, DISSOCIATION REACTION DYNAMICS of CARBOXYLIC ACID DIMERS In the first part of the thesis, we investigated the effect of the second color, combined with the fundamental laser field, on the high-order harmonic generation (HHG) yield and determined the characteristic parameters of the second color needed to enhance HHG yield. We deeply studied the possible ionization dynamics of the electron along with the interaction of the laser field with atom or ion, which is the source for the generation of high-order harmonics, and determined the characteristic parameters needed to drive ionization via tunneling process. The enhancement in the HHG yield, resulting from two-color driving, is studied and determined that if the second color is selected near the resonance frequency, an observable increase HHG yield can be obtained. The effect of noise addition on the HHG process is examined and the conditions needed for a near-dramatic enhancement in the HHG yield is created. The driven electron dynamics either from two-color or noise addition is modeled by time-dependent non-linear Schrödinger equation. The solutions of the time-dependent Schrödinger equation is performed for two different carrier-envelope-phase (CEP) values. Our calculations showed that the HHG yield, obtained from the combination of laser field and noise, can be enhanced by a factor of 45 comparing with the laser field alone. Using a spectral window function that embraces the cut-off region of the HHG spectrum, an isolated attosecond pulse is generated. This calculation is performed for both pure laser field and combined laser-noise field. We observed that the intensity of the generated pulse is increased on the order of 104 with the addition of noise to the laser field. In the second part of the thesis, the structures and the dissociation dynamics of formic acid dimers is investigated using both ab initio methods, such as, DFT and compose methods and Targeted Car-Parinello Molecular Dynamics simulations. There are two strong hydrogen bonds in the most stable formic acid dimer, which has the cyclic symmetry. Experimental studies have implied that, different and less stable intermediate structures could be formed by breaking one of the hydrogen bonds. However, no clear information could be offered on their actual forms. In this thesis 9 of these possible isomers are investigated energetically and determined that two of these intermediate forms are accessible. Furthermore, the agreement between the ab initio methods and molecular dynamics simulations are put forth.